近日，沈陽理工大學沈龍海教授團隊在高摻雜上轉換納米粒子（UCNPs）的熒光調變領域取得重要進展。研究成果以“Influence of Ho3+ and Yb3+ Concentration Distributions on Ce3+-Fine-Tuned Upconversion Luminescence in Highly Doped Core–Multi-Shell Upconversion Nanoparticles"為題發(fā)表在國際知*期刊《Journal of Alloys and Compounds》上。沈陽理工大學為該論文*一單位，材料科學與工程學院教師匡野與理學院研究生徐俊豪為共同*一作者，理學院沈龍海教授與沈陽醫(yī)學院王一維副教授為共同通訊作者。今天小卓為大家分享該研究成果，希望對您的科學研究或工業(yè)應用帶來一些靈感和啟發(fā)。

應用方向：上轉換納米粒子、高摻雜、核殼結構、NaHoF4、熒光調變

正文：

稀土離子具有豐富的梯狀能級，能夠吸收近紅外激發(fā)光，并發(fā)射出紫外–可見光，實現(xiàn)上轉換發(fā)光（UCL）。作為新一代熒光材料，稀土摻雜的UCNPs具有諸多優(yōu)異的理化性能。Ce3+可通過與Ho3+之間的交叉馳豫（Ho3+–Ce3+ CR，圖1），實現(xiàn)UCNPs的鈥基熒光調變。雖然該策略已廣泛運用，但在高摻雜多殼層UCNPs結構中缺乏細致探究。

近日，沈龍海教授團隊通過含Ce3+組分的NaHoF4:Gd3+@NaGdF4:Yb3+高摻雜多殼層結構（Ho@Yb）UCNPs，探究了敏化劑Yb3+與激活劑Ho3+在核殼中的濃度分布對Ce3+調變鈥基熒光的影響（圖2、3）。

圖1. Ce3+摻雜的Ho@Yb UCNPs中的UCL機制。

圖2. 雙層殼結構中Ho3+、Yb3+濃度分布對Yb3+–Ho3+ ET及鈥基熒光強度和壽命的影響。

圖3. 三層殼結構中Ho3+、Yb3+濃度分布對Ce3+調變鈥基熒光強度和壽命的影響。

實驗結果表明，內核中的Ho3+主要參與Ho3+–Ho3+ CR，而殼層中的Ho3+則可同時進行UCL與Ho3+–Ho3+ CR。殼層數(shù)目以及核殼中的Ho3+、Yb3+濃度分布會影響Yb3+–Ho3+ ET、Ho3+–Yb3+ EBT、Yb3+–Yb3+ EM、Ho3+–Ho3+ CR、Ho3+–Ce3+ CR、表面能量猝滅等多個UCL相關能量過程，進而改變Ce3+對鈥基熒光的調變效果。

圖4. Ce3+在核殼中的濃度分布對UCL機理的影響，以及核殼中Ho3+、Yb3+、Ce3+組分的濃度分布優(yōu)化后，UCNPs的UCL性能。

此外，團隊還對Ce3+在核殼中的濃度分布影響進行了探究（圖4）。經(jīng)過Ho3+、Yb3+、Ce3+各組分的濃度分布優(yōu)化，樣品具有高鈥基紅光亮度，且在Ce3+摻雜的同時，綠光紅光強度比依舊能夠隨激發(fā)光功率密度上升而下降（圖4）。

該研究可豐富NaHoF4 UCNPs的鈥基熒光調變策略，提升材料在熒光成像、光致治療、多級防偽等領域的應用前景。

配置推薦：

文中Ho@Yb UCNPs的穩(wěn)態(tài)UCL光譜及瞬態(tài)熒光衰減曲線測試，采用的是卓立漢光旗下的OminiFluo990LSP型號熒光光譜儀。該設備可用于研究UCNPs的穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)UCL特性。下圖為沈龍海教授團隊使用的熒光光譜儀及相關設備，主要用于稀土上轉換納米材料的研究。

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