近日，沈陽(yáng)理工大學(xué)沈龍海教授團(tuán)隊(duì)在高摻雜上轉(zhuǎn)換納米粒子（UCNPs）的熒光調(diào)變領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。研究成果以“Structural Influences on Lattice Distortion in Luminescence Finetuning of Core–multi-shell Upconversion Nanoparticles Highly Doped with Yb3+ and Ho3+ Ions"為題發(fā)表在國(guó)際知*期刊《Microchimica Acta》上。沈陽(yáng)理工大學(xué)為該論文第一單位，理學(xué)院研究生紀(jì)琪琪與沈陽(yáng)醫(yī)學(xué)院研究生秦夢(mèng)茹為共同第一作者，理學(xué)院齊東麗副教授、沈龍海教授，材料科學(xué)與工程學(xué)院匡野副教授與沈陽(yáng)醫(yī)學(xué)院王一維副教授為共同通訊作者。今天小卓為大家分享該研究成果，希望對(duì)您的科學(xué)研究或工業(yè)應(yīng)用帶來(lái)一些靈感和啟發(fā)。應(yīng)用方向：上轉(zhuǎn)換納米粒子、高摻雜、核殼結(jié)構(gòu)、NaHoF4、晶格畸變

正文：

稀土摻雜的上轉(zhuǎn)換納米粒子（UCNPs）具有發(fā)射峰窄、毒性低、理化穩(wěn)定性高等諸多優(yōu)勢(shì)，應(yīng)用潛質(zhì)巨大。在UCNPs的基質(zhì)中，通過(guò)金屬雜離子摻雜實(shí)現(xiàn)晶格畸變，可降低稀土離子附近的晶體場(chǎng)對(duì)稱(chēng)性，進(jìn)而提升其上轉(zhuǎn)換發(fā)光（UCL）能力。該策略廣泛采用，但在高摻雜UCNPs中應(yīng)用較少，且缺乏受核殼結(jié)構(gòu)影響的細(xì)致探究。

近日，沈龍海教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)含Zn2+組分的NaHoF4:Gd3+@NaGdF4:Yb3+高摻雜多殼層結(jié)構(gòu)（Ho@Yb）UCNPs，探究了核殼結(jié)構(gòu)因素對(duì)晶格畸變調(diào)變UCL的影響（圖1、2、3）。

圖1. Ho@Yb UCNPs中的UCL機(jī)制，以及活性殼層中Yb3+的濃度分布對(duì)敏化能傳遞的影響。

圖2. 不同Yb@Ho@Yb雙層殼結(jié)構(gòu)中晶格畸變對(duì)UCL強(qiáng)度與壽命的影響及相關(guān)機(jī)制。

圖3. 不同Ho@Yb@Yb@Yb和Ho@Ho@Yb@Yb三層殼結(jié)構(gòu)中晶格畸變對(duì)UCL強(qiáng)度與壽命的影響及相關(guān)機(jī)制。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，晶格畸變促進(jìn)Yb3+和Ho3+的4f–4f躍遷，但在NaHoF4基質(zhì)中共摻雜高濃度的Gd3+和Zn2+可能抵消晶格畸變，并延長(zhǎng)Yb3+–Ho3+能量傳遞距離（圖2）。另外，單一殼層中與Ho3+或Yb3+單獨(dú)共摻雜的最佳Zn2+摻雜濃度會(huì)因整體核殼結(jié)構(gòu)變化而改變。當(dāng)Zn2+摻雜時(shí)，NaGdF4:Yb3+@NaHoF4@NaGdF4:Yb3+（Yb@Ho@Yb）結(jié)構(gòu)可以實(shí)現(xiàn)高達(dá)635.82 μs的UCL壽命（圖2）；而NaHoF4@NaHoF4@NaGdF4:Yb3+@NaGdF4:Yb3+（Ho@Ho@Yb@Yb）結(jié)構(gòu)在維持UCL強(qiáng)度基本不變的同時(shí)，可實(shí)現(xiàn)111.58至245.29 μs范圍的UCL壽命調(diào)變（圖3）。

圖4. 含Zn2+組分的Ho@Yb UCNPs的多功能應(yīng)用表征。

此外，在優(yōu)化UCNPs的核殼結(jié)構(gòu)與UCL性能后，團(tuán)隊(duì)還對(duì)其多功能應(yīng)用潛質(zhì)行了探究（圖4）。經(jīng)PEI修飾的UCNPs表現(xiàn)出良好的生物相容性，并同時(shí)具備CT、T1-MR和T2-MR多通道生物成像能力（圖4）。

該研究可豐富NaHoF4 UCNPs的鈥基熒光調(diào)變策略，提升材料在多模態(tài)診療、防偽傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用前景。

配置推薦：

文中不同結(jié)構(gòu)Ho@Yb UCNPs的穩(wěn)態(tài)UCL光譜及瞬態(tài)熒光衰減曲線(xiàn)測(cè)試，采用的是卓立漢光旗下的OminiFluo990LSP型號(hào)熒光光譜儀。該設(shè)備可用于研究UCNPs的穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)UCL特性。

下圖為沈龍海教授團(tuán)隊(duì)使用的熒光光譜儀及相關(guān)設(shè)備，主要用于稀土上轉(zhuǎn)換納米材料的研究。  

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